Store Gribsø er en brunvandet sø. Dette skyldes at der gennem en lang årrække blev ledt store mængder surt overfladevand fra moser og granbevoksninger ud i søen. Dette betød at søen uddøde og i 1999, var der kun aborren tilbage ud af tidligere 100 arter. Nu er de fleste af grøfter lukket, og nogle af de omkringliggende granarealer er ændret til vådområder og løvskov. Nu har søen mulighed for at få en bedre vandkvalitet og et rigere dyreliv.
Sagnet om Store Gribsø siger, at den er bundløs, og at det skyldes Guds vrede.
Engang lå her et nonnekloster. Nonnerne interesserede sig imidlertid mere for munkene oppe i Esrum Kloster end for Vorherre. Derfor åbnede jorden sig og opslugte klosteret med de elskovssyge nonner, og klosteret blev ved med at synke. Således opstod søen. I stille aftener kan man stadig høre klokkerne ringe dernede fra dybet. Selv om søen med sit mørke vand ser bundløs ud, er forklaringen nu en ganske anden: Økologisk er Gribsø en såkaldt dystrof sø. Udover at være sur har den et meget højt indhold af humusstoffer, dvs. delvist omsatte organiske stoffer i meget små partikler, som i større mængder farver vandet brunt. Derfor er det umuligt at skimte søens bund, 11 meter nede. Søen har ingen afløb. Der kan bades i søen, men pas på! Vandet kan være iskoldt lige under overfladen. Langs med østsiden løber Gribskovbanen, som i 1878 åbnede for skovens herligheder.