Em 1906, houve eleições e ganhou o partido chefiado por João Franco. Este convenceu o rei a dissolver o Parlamento e a governar em ditadura. Este facto contribuiu, ainda mais, para o descontentamento popular e o aumento da simpatia pela república. O Regicídio de 1 de fevereiro de 1908, ocorrido na Praça do Comércio (na época mais conhecida por Terreiro do Paço) em Lisboa, marcou profundamente a História de Portugal, uma vez que dele resultou a morte do rei D. Carlos e do seu filho e herdeiro, o Príncipe Real D. Luís Filipe de Bragança, marcando o fim da última tentativa séria de reforma da Monarquia Constitucional e, consequentemente, uma nova escalada de violência na vida pública do país. Após o regicídio subiu ao trono D. Manuel II, filho mais novo de D. Carlos, com apenas 18 anos de idade. Com falta de preparação para governar, teve muitas dificuldades em repor a ordem no país e em conter a fúria republicana contra a monarquia. Estavam reunidas as condições para uma revolução e consequente substituição da monarquia pela República.
O Rei, a Rainha e o Príncipe Real encontravam-se então em Vila Viçosa, no Alentejo, onde costumavam passar uma temporada de caça no inverno. O infante D. Manuel havia regressado dias antes, por causa dos seus estudos como aspirante na marinha. Os acontecimentos acima descritos levaram D. Carlos a antecipar o regresso a Lisboa, tomando o comboio, na estação de Vila Viçosa, na manhã do dia 1 de Fevereiro. Com cuidado para que a sua já preocupada mãe não se aperceba, o Príncipe real arma-se com o seu revólver de oficial do exército. Durante o caminho o comboio sofre um ligeiro descarrilamento junto ao nó ferroviário de Casa Branca. Isto provocou um atraso de quase uma hora. A comitiva régia chegou ao Barreiro ao final da tarde, onde tomou o vapor "D. Luís", com destino ao Terreiro do Paço, em Lisboa, onde desembarcaram, na Estação Fluvial Sul e Sueste, por volta das 5 horas da tarde, onde eram esperados por vários membros do governo, incluindo João Franco, além dos infantes D. Manuel e D. Afonso, o irmão do rei.
Apesar do clima de grande tensão, o monarca optou por seguir em carruagem aberta, envergando o uniforme de Generalíssimo, para demonstrar normalidade. A escolta resumia-se aos batedores protocolares e a um oficial a cavalo, Francisco Figueira Freire, ao lado da carruagem do rei.
Há pouca gente no Terreiro do Paço. Quando a carruagem circulava junto ao lado ocidental da praça ouve-se um tiro e desencadeia-se o tiroteio. Um homem de barbas, passada a carruagem, dirige-se para o meio da rua, leva à cara a carabina que tinha escondida sob a sua capa, põe o joelho no chão e faz pontaria. O tiro atravessou o pescoço do Rei, matando-o imediatamente. Começa a fuzilaria: outros atiradores, em diversos pontos da praça, atiram sobre a carruagem, que fica crivada de balas.
Os populares desatam a correr em pânico. O condutor, Bento Caparica, é atingido numa mão. Com uma precisão e um sangue frio mortais, o primeiro atirador, mais tarde identificado como Manuel Buíça, professor primário expulso do Exército, volta a disparar. O seu segundo tiro vara o ombro do rei, cujo corpo descai para a direita, ficando de costas para o lado esquerdo da carruagem. Aproveitando isto, surge a correr de debaixo das arcadas um segundo regicida, Alfredo Costa, empregado do comércio e editor de obras de escândalo, que pondo o pé sobre o estribo da carruagem, se ergue à altura dos passageiros e dispara sobre o rei já tombado.
A rainha, já de pé, fustiga-o com a única arma de que dispunha: um ramo de flores, gritando “Infames! Infames!” O criminoso volta-se para o príncipe D. Luís Filipe, que se levanta e saca do revólver do bolso do sobretudo, mas é atingido no peito. A bala, de pequeno calibre, não penetra o esterno (segundo outros relatos, atravessa-lhe um pulmão, mas não era uma ferida mortal) e o Príncipe, sem hesitar, aproveitando porventura a distracção fornecida pela actuação inesperada da rainha sua mãe, desfecha quatro tiros rápidos sobre o atacante, que tomba da carruagem. Mas ao levantar-se D. Luís Filipe fica na linha de tiro e o assassino da carabina atira a matar: uma bala de grosso calibre atinge-o na face esquerda, saindo pela nuca. D. Manuel vê o seu irmão já tombado e tenta estancar-lhe o sangue com um lenço, que logo fica ensopado.
A fuzilaria continua. Dª Amélia permanece de pé, gritando por ajuda. Buíça volta a fazer pontaria (sobre o infante? sobre a rainha?) mas é impedido de disparar sobre a carruagem pela intervenção de Henrique da Silva Valente, simples soldado de Infantaria 12, que passava no local, e que se lança sobre ele de mãos nuas. Na breve luta que se segue o soldado é atingido numa perna, mas a sua intervenção é providencial. Tendo voltado o seu cavalo, o oficial Francisco Figueira carrega primeiro sobre o Costa, que ferido pelo príncipe é atingido por um golpe de sabre e preso pela polícia, e de seguida dirige-se a Buíça. Este ainda o consegue atingir numa perna com a sua última bala e tenta fugir, mas Figueira alcança-o e imobiliza-o com uma estocada.
Com os regicidas imobilizados, o zelo excessivo dos polícias presentes levou a que acabassem abatidos no local, o que dificultou as posteriores investigações sobre o atentado. Segundo alguns relatos, Alfredo Costa já estaria moribundo, mas sabe-se que Manuel Buíça, mesmo ferido, resistiu à sua apreensão pela polícia. Também vítima da polícia foi um transeunte inocente, Sabino Costa, empregado de ourivesaria e monárquico, provavelmente confundido com outro regicida oculto na multidão. De facto, o condutor, a golpes de chicote, fez arrancar a carruagem, virando a esquina para a rua do Arsenal, procurando aí refúgio. É nessa altura que um atirador desconhecido ainda consegue atingir D. Manuel num braço (segundo outras versões, o tiro de raspão atingiu-o ainda antes de a carruagem virar para a rua do Arsenal, mas esse tiro já não podia partir dos dois regicidas mencionados, já a braços com a polícia). A carruagem entra no Arsenal da Marinha, onde se verifica o óbito do Rei e o do Herdeiro do Trono. Quando o Infante D. Afonso, que havia começado a correr desde o seu carro no fim do cortejo, chegou ao Arsenal, teve como primeiro instinto acusar João Franco como responsável pela tragédia.
A mãe de D. Carlos, a rainha D. Maria Pia, foi chamada ao Arsenal, onde encontrando-se com D. Amélia lhe diz desolada: “Mataram-me o meu filho.”, ao que esta respondeu: “E o meu também.”
Julgando que se tratava de um novo golpe de estado, a população de Lisboa refugia-se nas suas casas e a cidade fica deserta. Mas as tropas permanecem nos quartéis e a situação permanece calma: o atentado não foi um sinal para o golpe, que já havia sido frustrado, antes o acto de quem ainda tinha armas na mão, porventura influenciados pela repressão que se previa da parte do governo. À noite as rainhas e o novo rei foram escoltados para o palácio das Necessidades, pois temia-se novo atentado. Depois veio a tarefa macabra de levar os corpos para o palácio, o que foi feito sentando-os em duas carruagens, como se fossem vivos, a cabeça de D. Luís Filipe tombando sobre o ombro do seu tio, o infante D. Afonso de Bragança, Duque do Porto, agora o novo Príncipe Real. Não foram efectuadas autópsias, sendo os corpos embalsamados sob a supervisão do médico da Casa Real, Tomás de Melo Breyner, tarefa penosa não só pela proximidade às vitimas como também pelo estrago feito pelas balas