Colldejou, segons E. Toda, es tracta de l'antic "collem jovi" romà.
La primera notícia documental es troba a les butlles del Papa Anastasi IV, el 1154 i de Calitxe III, el 1194.
L'any 1197, Albert de Castellvell retornà la vila i el terme que retenia il.legalment al convent d'Escornalbou i des d'aquell moment passà a formar part de la Baronia. En conseqüència, passà a la senyoria de l'arquebisbe. Participà en els esdeveniments polítics i bèl.lics que esdevingueren en els segles posteriors, juntament amb tots els pobles de la Baronia.
Les primeres dades de població són de l'any 1497, quan tenia 9 focs. El 1553 disposava de 13 focs; i de 18, el 1708.
Com tots els altres pobles de la Baronia, augmentà la seva demografia i tingué un gran impuls l'economia de la vila, durant els segles XVIII i XIX. És en el s. XX quan s'inicià la davallada demogràfica que actualment encara continua.
Es creu que la zona ja va estar habitada durant la prehistòria tal com semblen indicar les eines de pedra que s'han trobat dins del terme municipal. L'origen del municipi no està clar: mentre que algunes fonts indiquen que és en una alqueria sarraïna, Eduard Toda li atribueix un origen romà i cita un document de 1172 que fa referència a un "Collem Jugui". Apareix per primera vegada documentat en 1154, en una butlla emesa per Anastasi IV.
Va passar a les mans del Monestir de Sant Miquel d’Escornalbou en 1197 per cessió d’Albert I de Castellvell, titular de la Baronia de Castellvell, que el retenia sense dret després de la donació feta pel seu oncle de nom homònim. El 1203, Arnau de Ribes cedia també a Escornalbou el Monjou, conegut ara com La Mola. Amb això, el municipi quedava a les mans de l'església i integrat a la Baronia d’Escornalbou. Va formar part de la Comuna del Camp des de 1586 fins a 1669.
A la Mola de Colldejou, coneguda pels habitants de la comarca només com La Mola, hi ha documentada una ascensió d'un grup de reusencs membres del Centre de Lectura el 18 de juliol de 1860 per a observar-hi un eclipsi solar. Aquesta va ser la primera excursió reusenca documentada i una de les primeres de Catalunya, tot i que el mòbil va ser més científic que esportiu.