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Eccoci giunti a Coriano piccolo comune romagnolo in provincia di Rimini dove abitava il pilota di motogp Marco Simoncelli.
Nel 2010 è passato alla classe MotoGP con la Honda RC212V del team San Carlo Honda Gresini, gareggiando insieme al compagno di squadra Marco Melandri. Ha ottenuto come miglior risultato un 4º posto in Portogallo, e ha terminato la stagione all'8º posto in classifica con 125 punti.
Nel 2011 è rimasto nello stesso team avendo però una fornitura uguale a quella ufficiale del team HRC, questa volta con compagno di squadra Hiroshi Aoyama. Ha subito ottenuto un doppio 5º posto, alla gara di inizio stagione in Qatar e al Gran Premio di Francia, e due pole position, una al Gran Premio di Catalogna e l'altra in Olanda. Nella seconda gara in Spagna rischia la vittoria ma cade dopo 11 giri mentre era in testa. In Repubblica Ceca ha ottenuto il primo podio (un 3º posto) nella classe regina. A Misano si è piazzato al 4º posto dopo una concitata lotta negli ultimi giri col connazionale Andrea Dovizioso e con lo statunitense Ben Spies. Il 16 ottobre giunge 2º in Australia, per quello che è rimasto il suo miglior risultato in carriera in MotoGP.
Il 23 ottobre 2011 è rimasto vittima di un incidente mortale nelle prime fasi del Gran Premio della Malesia. Nel corso del secondo giro il pilota ha perso il controllo della sua Honda alla curva numero 11 e, nel tentativo di rimanere in sella, ha sterzato verso destra, rientrando improvvisamente verso il centro della pista e venendo investito dai piloti che lo seguivano, Colin Edwards e Valentino Rossi, i quali non hanno avuto modo di evitarlo; l'impatto è stato talmente violento da sfilargli il casco. È morto in seguito ai traumi riportati alla testa, al collo e al torace.
I funerali sono stati celebrati il 27 ottobre 2011 nella chiesa parrocchiale di Coriano, il suo paese; successivamente, seguendo le volontà dello stesso Marco, il suo corpo è stato cremato, con le ceneri conservate in famiglia. La sua scomparsa ha avuto grossa risonanza anche al di fuori dell'ambiente sportivo: la cerimonia funebre, trasmessa in diretta televisiva, ha visto la partecipazione di oltre 25 000 persone, mentre un minuto di raccoglimento in sua memoria è stato proclamato dal CONI per tutte le manifestazioni sportive, esempio seguito anche dalla Camera dei deputati e da varie istituzioni locali; il Milan, squadra di cui era tifoso, è scesa in campo con il lutto al braccio nella trasferta di Lecce in programma poche ore dopo la scomparsa del pilota.