L'Hôtel de Simiane est construit sur les vestiges d'une ancienne demeure qui aurait été construite par la famille des Montauban au XIII e siècle. Hugues Aymeric fit construire au XIV e siècle les deux corps de bâtiment encore visibles le long de la rue de l'Hôtel de ville.
L'essentiel de l'édifice réel à été bâti en 1639-1640 par l'entrepreneur cavaillonnais Bernard Moureau sur les plans de l'architecte avignonnais François Royer de la Valfenière pour Louis de Simiane (on doit à cet architecte avignonnais de nombreux édifices dans le Comtat, notamment l'évêché de Carpentras). Ce n'est que vers 1780 que la symétrie de la composition fut parachevée avec le remplacement d'un vieux bâtiment par l'aile sud, sur les plans de l'architecte avignonnais Franque qui a réalisé également les plans de l'évêché de Viviers.
Sa façade est inspirée du palais Barberini de Rome
Le château fut la propriété de Louis de Simiane et de son épouse Pauline de Simiane, la petite-fille de la marquise de Sévigné. C'est grâce à la jeune femme que la correspondance de sa grand-mère fut publiée et rendue célèbre à travers le monde. Le lien est donc direct entre les deux châteaux distants de quelques kilomètres : Grignan où séjourna la marquise, et Valréas où résidait sa petite-fille.
Le château de Simiane abrite en 1823 le Collège et la Justice de Paix. Ce n'est qu'en 1843, sur ordonnance du Roi Louis Philippe que la ville de Valréas est autorisée à acheter le dit Hôtel de Simiane, qui devient alors l'Hôtel de Ville de Valréas et le bureau de Poste.
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